近日，6163银河net163am张泽民青年研究员团队在Adv. Funct. Mater. 上发表了题为“Van Der Waals Heterojunction Modulated Charge Collection for H2O2 Production Photocathode”的研究成果。该研究针对氧化物半导体（CuBi2O4）表面钝化、载流子收集率低的问题，提出利用范德华异质结在氧化物半导体表面耦合二维光电半导体（PtSe2）作为选择性电荷传输层。研究表明：范德华异质结能够显著调节了薄膜内部和表面的载流子分布，提高空间收集效率和表面活性，进而增强光电极的光电和H2O2生成性能。该工作提供了一种通过构建范德华异质结调制载流子输运的方法，可广泛应用于其他光电系统。
半导体光电化学能源转换器件需要光电极中光生载流子的高效生成和收集。然而，大多数化合物半导体，由于表面活性钝化且受到极化子跃迁导致的低电荷迁移率，光生载流子收集率低下。构建电荷传输层且助催化剂修饰是加速载流子分离、提升光电极表面活性的核心手段。然而，常规方法在提升分离效率的同时阻碍了半导体光吸收且引入了额外的界面复合中心，调控作用非常有限。因此，开发新型的多功能电荷传输层是改善电荷收集的关键，是目前急需解决的关键科学问题。
研究团队采用CVD法生长大面积均匀的PtSe2二维薄膜并通过湿法转移工艺将其转移到反应溅射制备的CuBi2O4薄膜上，通过费米能级工程在界面上构建二维范德华异质结，实现载流子的选择性传输。
图1.CBO光电极的制备流程和工作机制示意图
AFM结合STEM测试证明PtSe2薄膜的二维属性和优异的结晶性；Raman mapping分析表明二者的成功耦合以及结构对电荷分布的调节作用。
图2. 范德华异质结光电极的结构表征
XPS测试和DFT计算表明CBO/PtSe2界面上的电荷选择性传输（电子从CBO转移到PtSe2）, UPS、SPV以及有限元仿真分析进一步证实了范德华异质结的形成及其对载流子输运的调控机制。此外，DFT反应能计算表明PtSe2的引入显著提升了光电极的ORR反应活性
图3. 范德华异质结中的电荷输运及其能级分析
微区光电化学测试表明范德华异质结的构建显著提升光电极的光电转换性能。载流子动力学分析，包括交流阻抗谱分析、载流子分离和收集效率分析表明范德华异质结能够降低载流子传输阻抗最终提升光电极载流子收集效率。
图4. 范德华异质结光电极的性能表征
针对氧化物半导体表面钝化和载流子收集效率低下的问题，研究团队提出采用费米能级工程构建二维范德华异质结作为载流子选择性传输通道，从而实现载流子的高效收集，提升器件光电及其ORR产H2O2性能。本研究成果为高性能光电极的设计和优化提供了新的解决方案，具有很强的实际和理论价值。
团队介绍
张泽民，6163银河net163am研究员，兰州大学-劳伦斯伯克利国家实验室人工光合成联合研究中心（JCAP）联合培养博士。研究方向为太阳能光电能源转化、二维光电探测器。以第一/通讯作者在Adv. Funt. Mater., ACS Energy Letters, Nano Energy, Materials Horizons, Appl Catal. B-Environ. 等SCI期刊上发表论文60余篇。主持国家自然科学基金、甘肃省自然科学基金、科技部重点研发计划子课题、中科院技术开发等项目。课题组擅长纳米级空间分辨的光电压、电流成像，稳态、瞬态光电压谱（SPV），瞬态光电流（TPC），瞬态吸收光谱（透射、反射模式）（TA），载流子空间收集率（SCE）的计算光学模型等。
课题组主页https://physz.lzu.edu.cn/system/phyqt/content.jsp?id=333
